近期,学院高章华教授团队近日来在氘代反应研究中取得了一系列重要突破,相关论文相继发表在Organic letter等国际期刊上。
据悉,氘代化合物是当代科学研究和工业应用中的重要工具,广泛应用于药物研发、代谢稳定性研究、同位素示踪实验、材料科学以及化学反应机理探索等领域。在药物研发中,氘代化合物因其能够通过延缓代谢速率而显著提升药物的生物利用度,从而改善疗效与安全性;在材料科学中,其独特的物理化学性质为高性能材料的设计提供了全新思路。然而,如何高效、选择性地制备氘代化合物,特别是在复杂分子体系中实现区域或位点选择性氘代,一直是化学研究领域的重大挑战之一。
高章华教授团队通过创新性地应用过渡金属催化体系,开发了多种兼具高效性和绿色可持续性的氘代反应。团队利用机械化学方法,实现了异芳烃的高效氘代,反应仅需99分钟且无需溶剂支持,该成果以Mechanochemically facilitated silver-catalyzed direct H/D exchange on heteroarenes为题,2024年11月6日发表在Organic & Biomolecular Chemistry;提出了2-吡啶酮辅助的锰催化体系,成功拓展了芳腈邻位氘代的底物范围,并展示出极强的官能团兼容性,该成果以2-Pyridone-Enhanced Mn-Catalysis for the Synthesis of ortho-Deuterated Aromatic Nitriles为题,2024年11月29日发表在Organic Letters;优化了铜催化的可逆C-H活化过程,通过吡啶酸配体有效克服了铜催化氘代中活性不足的难题,该成果以Copper (II)‐Catalyzed Regioselective H/D Exchange Based on Reversible C‐H Activation为题,2024年12月4日发表在Chemistry–A European Journal;基于几何约束设计的钯催化体系更是突破了吡啶传统正交定向的局限性,实现了α-位氘代的精准调控,该成果以Geometric constraints regulated regioselectivity: Pd-catalyzed α-deuteration of pyridines with secondary phosphine oxide为题,2024年8月16日发表在Chemical Communications。
在以上研究成果的基础上,团队受邀在《Synopen》发表了一篇关于该领域的最新图文综述,详细总结了过渡金属催化的氢/氘同位素交换反应的研究进展。该综述根据均相催化中C-H键活化的机制对氘代反应进行了系统分类,同时对多相催化的应用进行了深入讨论。文章展示了典型的氢/氘同位素交换反应机制,并重点介绍了一些成功应用于氚化的案例,为相关领域的科学研究提供了详实的理论依据和应用参考(SynOpen 2024, 8, 328–359)。
通过在国际顶级期刊上连续发表的系列高水平论文,高章华团队在氘代反应科学领域确立了国际领先地位,展现出卓越的科研实力与创新能力。这些研究不仅为高效制备氘代化合物提供了重要理论支持,也为其在药物设计、材料研发等领域的广泛应用奠定了坚实的基础。
(高章华教授团队成员)